宰相裴度荐为兴元书记,所作文檄豪健,一时推许。元舆负才,锐意进取。太和五年(831)上疏自荐,反复八万言,文辞精粹,出入今古,获文宗李昂嘉许。以擅文敢谏著称。宰相李宗闵谓其浮躁诞肆不可用。及李训得宠,召为左司郎中,充知杂事侍御史。九年七月权御史中丞。文宗省察记录囚徒罪状,因元舆奏辨明审,九月升御史中丞,以本官兼刑、兵两部侍郎,同平章事。时宦官仇士良专权。十一月,李训、舒元舆和凤翔节度使郑注等,密谋内外协势,铲除宦官势力。以左金吾卫石榴树上夜有甘露为名,诱使仇士良等往观,谋加诛杀。因所伏兵甲暴露,事败。元舆单骑出走,为仇士良神策军生擒,不日遭腰斩。史称"甘露之变"。